1860年9月末，楚軍進入江西。一路與小股太平軍接觸，打了幾個勝仗，11月初抵達景德鎮。太平軍從南康、贛州挺進景德鎮，左宗棠派王開琳率軍迎戰，三戰三捷。太平軍再攻德興，左宗棠派王開化、楊昌浚在香墩埋伏，奇襲得勝，占領德興。兩天后，又在婺源擊敗太平軍，打得德興、婺源太平軍敗回浙江。
左宗棠出師實戰，盡得全勝。
由于湘軍全力攻皖南，包圍了陳玉成的駐地安慶。安慶是南京西南的重要門戶，據長江中游，扼鄂、豫、蘇、浙、贛五省咽喉。太平軍為解安慶之圍，以陳玉成、李秀成兩軍沿江西進攻武漢，以便牽動包圍安慶的湘軍。
但是，曾國藩深知安慶的重要性，他寧可冒武漢被破之險，而絕不撤安慶之圍。
于是，在長江兩岸，再度出現了血戰。這次血戰，左宗棠的楚軍發揮了很大作用。
“西征”南路大軍三十萬由李秀成、李世賢、黃文金等將領率帶，由蘇南、浙江經江西向武漢推進。黃文金數萬人一路西進，接連攻克彭澤、昌都、鄱陽。攻克婺源后，左宗棠準備進攻徽州。他見黃文金攻勢猛烈，便收兵回守景德鎮、婺源、浮梁，堵擊黃文金的西進。
黃文金綽號黃老虎，少年即參加太平軍金田起義，作戰十分英勇，是攻破江南大營的主將之一。12月中旬，黃文金五萬人馬與楚軍戰于馬鞍山，左宗棠趁其立足未穩，發起猛攻，取得勝利。
黃文金自然不肯認輸，整軍再戰。曾國藩駐守祁門，聞左宗棠與黃老虎大戰，知楚軍兵力不足，楚軍如果失敗，黃文金兵進祁門，包圍安慶的大計將受到極大影響。
太平軍準備再度大舉進攻，曾國藩急忙調鮑超部隊增援。鮑超是有名的勇將，左宗棠則善于謀略，二人定下一計，由鮑超率部正面出擊，楚軍守屯，另外派一支人馬埋伏后路。1871年1月，性子急躁的黃文金欺楚軍兵力單薄，冒著大雪進攻楚軍。鮑超性子更急，催軍迎戰。黃文金只顧迎擊鮑軍，而其進路突為楚軍所阻。鮑軍如風雷之勢，向黃文金發起攻擊，一舉殲滅其4000余人。左、鮑率部乘勝追擊，連占德興、廣信。楚軍這一勝利，使祁門湘軍轉危為安，曾國藩亦絕處逢生。于是他上奏清廷，為左宗棠表功，“以數千新集之眾，破十倍兇悍之賊，因地利以審敵情，蓄機勢以作士氣，實屬深明將略，度越時賢”，“臣在祁門，三面皆賊，僅留景德一線之路以通接濟，該逆欲得甘心，賴左宗棠之謀，鮑超之勇，以守則固，以戰則勝，乃得大挫兇鋒，化險為夷”。清廷下詔給予嘉勉，并提升左宗棠為太常寺卿，改幫辦江南軍務。
左宗棠成了兩江總督軍務的副統帥。
曾國藩令他留在江西，防止太平軍向皖南增兵，這在軍事上稱“圍點打援”，曾國藩包圍安慶一點，左宗棠打擊向安徽增援的太平軍。
左宗棠在江西的作戰突出其戰略特點，這就是樂平、景德鎮、婺源戰后，夏炘為他總結的“得尺則尺，得寸則寸”的特點。夏炘是左宗棠在江西作戰中交的朋友，夏經常和左討論學問和兵法，為他籌糧籌餉。夏炘了解左軍的戰斗情形，也深知了左氏的作風。左軍的作戰，扎扎實實，步步為營，艱忍耐苦，既“慎于前攻，亦慎于后顧”。攻下一地則堅決守住，使所取之地不斷擴大，由點成面，成為一塊鞏固的根據地。
夏炘的總結是有見地的。左宗棠在江西的攻守確實如此，他攻下江西重鎮，鞏固駐守，成為湘軍進攻皖南的大后方，為之打擊太平軍的援軍，為之供應糧餉，使湘軍戰敗了皖南的陳玉成軍。
皖南勝利后，太平軍的失敗已是時間問題了。對此，左宗棠在戰略上的確起到了極為重要的作用。左一生行事都有股牛勁，做湘幕時僅是一個幕僚，但卻是實在的省長，幾年為湖南和周圍四省籌餉籌械，從不動搖，西征新疆，更堅持寸尺必得必守的原則。而太平軍的失敗，就是由于缺少這一原則，他們攻下一城，隨得隨失，不去建立鞏固的根據地，導致最終失敗了。
此后，左宗棠留軍守景德鎮，7月上旬，他自率4000人東進，移駐皖南婺源。11月初，又移贛東廣信。此時，他的部隊已擴充至7000余人。
太平軍李世賢部進取贛北、皖南失敗，轉而向防衛力量薄弱的浙江進軍，并連克浙西、浙北和中部的許多重鎮。隨后，李秀成統率七十萬人的大軍，也由江西入浙，于1861年7月上旬進圍省城杭州。消息傳至北京，新政的慈禧急召文武百官商議，眾官齊力推薦左宗棠，“只有改任左宗棠為浙江巡撫，浙江方能保全”。當時，督撫浙江的王有齡和杭州將軍瑞昌自知無力挽回局勢，便也主動奏請朝廷令左宗棠督辦浙江軍務。1862年1月23日，慈禧太后授左宗棠為浙江巡撫。由此開始，左宗棠便步入了封疆大吏的行列。
巡撫浙江督軍務
1861年8月22日，咸豐帝病死于熱河承德的行宮，年僅6歲的皇太子載淳繼位，怡親王載垣、鄭親王端華、協辦大學士兼戶部尚書肅順等八人受遺命總攝朝政，定第二年改元祺祥。
11月1日，載淳的生母慈禧太后回到北京，聯絡恭親王奕等人，于次日發動政變，解除了八位贊襄政務王大臣的職務，并處死肅順等人，改年號為同治。自此，慈禧太后開始執掌清王朝的最高統治權。
慈禧，滿族，姓葉赫那拉，道光十五年十月十日（1835年11月29日）出生于北京，也有說法生在山西。滿洲鑲藍旗也有說法是漢族人，后抬旗入鑲黃旗。其先祖屬葉赫部（今四平附近，四平市鐵東區葉赫滿族鎮）。父惠征，曾任安徽徽寧池廣太道道員，母富察氏。同治帝立，尊為圣母皇太后，尊號為慈禧太后。
1861年9月5日，太平軍堅守了近九年之久的戰略要地、天京上游的西大門安慶，被曾國荃等部的湘軍攻陷。此后，湘軍主力順江東下，逐步向天京進逼。
而另一方面，太平軍李世賢、李秀成等部大軍在浙江境內卻勢如破竹：李世賢部繼攻取龍游、湯溪和金華等府縣之后，又于9月底10月初連下浦江、義烏、東陽，10月20日占領嚴州，此后分為兩支，26日占領蕭山，29日攻克諸暨，11月1日攻取紹興；李秀成部大軍則于10月5日圍衢州，11日撤圍赴湯溪，14日下新城，16日克臨安，20日占領余杭，隨即進攻杭州。
慈禧太后當政后，于十月八日（11月20日）命曾國藩統轄蘇、皖、贛、浙四省軍務，提鎮以下悉歸其節制。曾國藩在準備調派湘軍順流東下、直取天京的同時，就考慮到需別遣一軍進入浙江，以牽制太平軍。在曾國藩的心目中，入浙之人非左宗棠莫屬。
早在楚軍出湘之始，左宗棠就注意到浙江這個江南最富庶的省份，他特向曾國藩提出過先固浙江再圖蘇常的建議，有意入浙自辟乾坤。太平軍大舉入浙后，他又一再致函曾國藩，“毅然以援浙為己任”。
11月20日，清政府發布諭旨，令欽差大臣、兩江總督曾國藩統轄江蘇、安徽、江西三省并浙江全省軍務，所有四省巡撫、提督以下各官員全都歸其節制，并著速派太常寺卿左宗棠馳赴浙江，剿辦賊匪，浙省提鎮以下各官，均歸左宗棠調遣。同日，又根據瑞昌、王有齡的奏請，下達諭旨，任命左宗棠督辦浙江軍務，要曾國藩“即飭左宗棠帶領所部兼程赴浙，督辦軍務”。至12月17日，曾國藩又會同江西巡撫毓科，上奏清廷，請以左宗棠一軍援浙。由于草擬奏折時，他們尚未收到清政府關于任命左宗棠督辦浙江軍務的諭旨，因而寫道：
自紹興失守，杭州危急，臣等日夜憂皇，以浙江一日不靖，則江西一日不安，而大局亦終不能轉。屢次函商，謀所以救浙之策，無如地廣兵單，不敷分布；……唯幫辦軍務太常寺卿左宗棠，久駐廣信，距賊較近。其平日用兵，取勢甚遠，審機甚微。近日屢與臣等書函，毅然以援浙為己任。督臣慶端，撫臣王有齡，亦奏請左宗棠統軍入浙。臣等往返熟商，即請左宗棠督率所部進援浙江，并將駐防徽州之臬（niè）司張運蘭，駐防廣信之道員屈蟠，駐防玉山之道員王德榜、參將顧云彩，駐防廣奉之道員段起各軍，及副將孫昌國內河水師，均歸左宗棠就近節制調度。兵力稍厚，運調較靈，于援剿浙、皖之時，仍步步顧定江西門戶，庶乎三省全局有裨。
于是清廷命左宗棠“督辦浙江軍務”。其時太平軍已席卷浙江全境。太平軍李世賢部在進取贛北、皖南失敗后，轉而向防衛力量薄弱的浙江挺進，連克浙西、浙北和中部許多名城重鎮。隨后由李秀成統帥號稱70萬人的大軍，也由江西進入浙江，決定集中力量經營東南。十一月二十八日，李秀成率各路太平軍一舉攻破浙江省城杭州。清廷浙江巡撫王有齡自縊而死。太平軍圍攻杭州的消息傳到北京，刑部高延佑等即上奏清廷，稱浙江巡撫王有齡等在太平軍進攻下一籌莫展，應改任左宗棠為浙江巡撫，則浙江可保。王有齡和杭州將軍瑞昌也自知無力挽回局勢，也曾主動奏請左宗棠督辦軍務，代駱秉章為湖南巡撫的毛鴻賓等隨同呼吁，認為只是統帶兵勇不能盡左宗棠之才，應該授以封疆重任。曾國藩于是密奏清廷，稱王有齡于浙撫一職實難勝任，建議改任左宗棠撫浙。咸豐十一年十二月十四日（1862年1月23日），清廷根據曾國藩保薦，任命左宗棠為浙江巡撫，自此，左宗棠進入上層統治集團。
左宗棠立即向清廷上奏疏，分析國內戰爭形勢，提出了征剿太平軍的戰略計劃：
浙江全省自金華、嚴州、處州失寧，紹興、寧波、臺州相繼淪陷，局勢全非。自江西入浙之道，遍地賊氛，勢非節節攻剿，不能深入。節節攻剿，又恐曠日持久，餉竭兵疲，先已自困，勢非蹈虛乘瑕，誘賊野戰不可。以東南大局見在言之，湖北江西一律肅清，皖北逆氛漸熄，群賊悉萃江浙二省。如各路統兵諸臣聲勢聯絡，力保完善之區，以規進取，從此漸逼漸進，庶可作士氣而掃賊氛，利戎機而速勘定。以江浙見在局勢言之，皖南守徽池以攻寧國、廣德，浙江守衢州以規嚴州，閩軍嚴遏其由浙竄閩以繞犯江西之路，然后餉道疏通，米糧軍火接濟無誤，諸路互相知照，一意進取，得尺則尺，雖程功迂遠，實效可期。此定之局也。
太平軍攻克杭州后，清廷十分震驚。當時浙東、浙西、浙北，除衢州尚有清軍盤踞外，主要府縣均為太平軍李世賢、汪海洋等部所據有。曾國藩在上清廷的奏疏中分析浙江局勢，認為“全浙唯衢州一府可以圖存”。于是清廷諭令左宗棠速入衢州，以圖金華、嚴州兩府，再圖收復全浙。左宗棠上奏疏，表白了自己不同意首先增援衢州的見解：
臣前奉諭旨辦浙江軍務，甫三日即接徽防將楊輔清犯徽之稟。臣深恐徽婺疏虞，則江西饒廣腹地，防不勝防，而衢州又成孤注。不得已派馬步三千交劉典，為固婺援徽之計。擬此軍由徽入浙，臣由玉山入浙。旋賊眾數萬，已由遂安踞開化，逼婺東，與徽郡城相首尾，其勢又出官軍之后。頻年東南賊蹤，每遇堅城，必取遠勢包圍，待自困而后陷之。辦賊之法，必避長圍，防后路，先為自固之計，乃可以制賊而不為賊所制。臣若先入衢州，無論不能固江皖邊圉，亦且不能壯衢州聲援，一墮逆賊長圍詭謀，又成糧盡援絕之局。故決計由婺入浙，先攻開化，以清徽郡后路，分軍由白沙關扼華埠，收遂安，俾饒廣西郡相庇以安，然后由遂安以援衢州，目前固不能舍衢前進也……
左宗棠在上述兩個奏疏中提出了他“收復”浙江的戰略觀點。
第一，鑒于太平軍已占領浙江絕大部分地區，而左軍人數又少，因此必須采取“蹈虛乘瑕，誘賊野戰”的戰術，如果以較少的兵力節節攻剿，或打攻堅消耗戰，都將無法達到預期作戰目的。
第二，由于太平軍經常采取遠勢包圍、截其后路的戰術，左軍進取浙江時要特別注意“避長圍、防后路”，只有先自固，然后才能在戰場上爭取主動，即制太平軍而不能為太平軍所制。基于這一點，他非常注意自己野戰兵力的運用，以期適時捕捉戰機，在運動戰中殲滅太平軍主力，而決不可貪攻城奪地之利，以陷太平軍的包圍之中。
后期左宗棠在浙江對太平軍的征剿，基本上都是上述思想的引申。只是因為清政府逐漸增加了他統率的兵力，才使他可以有足夠的力量鞏固其所占地區，免去了后顧之憂，才在余杭、富陽等城打了些攻堅戰。
調兵力衢州解圍
前面我們已經提到，清廷已經授予左宗棠浙江巡撫之職，緊隨其后的，便是要他火速救援衢州。
此時，左軍雖然略有擴充，卻依然只有8000多人。此前，曾國藩將江西的景德、湖口二鎮的厘稅，以及婺源、樂平、浮梁三縣的錢漕收入撥給楚軍以充軍餉，這么小一塊“食邑”，當然無法養活這么多人馬，盡管江西巡撫有時按照廷旨也會撥點款彌補，但是數量有限，根本指望不住，因此，入浙之前，剛剛建立才一年多的楚軍，欠餉就長達半年。關于此時楚軍的軍餉問題，當時左宗棠曾經在給郭嵩燾的信中談道：“索餉之說，兄向所不諳。‘疲纏’二字，不欲人之加諸我，亦不以加諸人。自十余歲孤陋食貧以來，至今從未嘗向人說一‘窮’字，不值為此區區撓吾素節。敝軍餉項已欠近五個月，滌公不得已以婺源、浮梁、樂平三縣錢糧、厘金歸我，實則浮婺皆得之灰燼之余，樂平則十年未納錢糧，未設厘局，民風刁悍，甲于諸省，仍是一枯窘題耳。”
進入浙江之后，要和數十萬太平軍作戰，靠這點人馬，顯然是不現實的。因此，他奏調蔣益澧（lǐ）、劉培元等率部編入浙軍。根據這樣的實際情況，清廷下詔，命令廣東的粵海關、福建的閩海關、湖北的江漢關，以及湖南、江西分攤浙江軍餉，以使左宗棠有足夠的軍費。然而，遠水解不了近渴，這些部隊來到浙江尚需時日，眼下救援衢州的事情正急如星火，而上述地區承擔的軍餉，后來證明也根本無法落實，完全成為畫餅充饑。
當時，衢州有8000守軍，由總兵李定太率領，城池被圍之后，連連告急。后來，李元度率八千安越軍前往救援，也陷入重圍，和李定太一起，拼命求救。
左宗棠此時也只有8000余人，相當于二李總兵力的一半，他認為，如果從衢州入手，貿然前往，“斷無自全之理”，必然重蹈李元度的覆轍，最終三路人馬將全部難逃厄運。因此，盡管清廷一再發布上諭，命令他火速救援衢州，但左宗棠認真分析形勢之后，果斷作出決定，不直接發兵衢州，而是朝另外的方向，對著開化、馬金、遂安等由輔王楊輔清把守的地方發動猛攻，并迅速將這些地方攻克。
同治元年（1862年），左宗棠攻占遂安縣城，12日，入城布置城守事宜，留老湘營留守遂安；次日，拔營再援衢州。15日，行抵常山璞石。其時，太平軍李世賢部從龍游、壽昌分三路進圍衢州府城，另一支自遂昌往江山。衢州鎮總兵李定太及駐守江山之署浙江布政使李元度，各擁兵8000人，皆不能戰，迫切呼援。18日，左宗棠馳抵常山水南地方，探聞太平軍分支屯駐招賢一帶，阻隔衢州與常山、江山通道。次日，即調劉典等督軍分路進攻。太平軍猝不及防，敗退，衢州糧路被打通。