2.1.2　差分光學吸收光譜系統(tǒng)

2.1.2.1　長程式DOAS

圖2-4是一臺典型的長程DOAS儀器的結構框圖。基本可以分成以下3個部分：

①光源與接收和發(fā)射望遠鏡；

②光譜儀與光電檢測裝置；

③電氣控制與信號處理系統(tǒng)。

望遠鏡系統(tǒng)采用收發(fā)一體的卡塞格倫（Cassegrain）望遠系統(tǒng)。光源被設計在望遠鏡內部，使整個系統(tǒng)結構緊湊、小巧。高壓氙燈發(fā)出的光經望遠鏡中的主鏡M準直為平行光射向遠處的角反射鏡，從角反射鏡反射回的光被主鏡M匯聚，經次鏡M1再次反射，最后聚集在光纖束的入射端面。光通過光纖耦合到光譜儀的入射狹縫，經光譜儀分光后照射到探測器光敏面上。探測器將接收到的光強按波長分布轉化為電信號，這些電信號經過控制器中的A/D模數轉化后輸出給控制模塊，控制模塊不但能提供探測器所需的時序信號，還能及時接收和處理探測器輸出的光譜數據。處理后的數據輸入計算機，以光譜曲線的形式顯示出來，并計算出相應的濃度。

2.1.2.2　被動DOAS系統(tǒng)

使用天空散射光作為光源的多軸DOAS技術，引入了多個離軸角度，增加了低層大氣中的吸收光路，再結合了輻射傳輸模型后它能夠獲得對流層痕量氣體的垂直柱濃度以及掌握垂直分布信息，它的出現為DOAS技術未來的應用開辟了廣闊的領域，可以看作是DOAS發(fā)展中的里程碑。

圖2-5示例了觀測對流層痕量氣體的地基多軸DOAS裝置。地基多軸DOAS儀器通過改變望遠鏡指向（即仰角α）可以接收來自不同方向的光線，這樣就可以導出吸收體的空間分布信息。對于最簡單的天頂散射光觀測，望遠鏡接收到的光子相對于在對流層中那段很短的光程來說已經在平流層穿過了相當長的光程。而此處使用的較低仰角的望遠鏡（α=5°，10°，20°）極大地增加了低層大氣中的吸收路程，使邊界層中吸收體的靈敏度得到了很大的增強。對于這里用到的各個仰角望遠鏡，它們接收到的絕大多數光線是在近地面痕量氣體層之上散射進入望遠鏡的。因此有效的吸收路徑可以近似看作是，按照簡單的幾何關系的長度隨望遠鏡仰角α減小而呈1/sinα增加，也就是和仰角成反比。

在前面介紹的DOAS分析過程，得到了斜柱濃度（slant column density，SCD）S，表示痕量氣體沿光程的積分濃度：

　　（2-9）

這里值得注意的是對于SCD的測量，探測器接收的各個單獨光子在散射進入DOAS望遠鏡前經過了不同的路徑，因此僅能說明由探測器接收到的全部光子的最可能的路徑。因為SCD依賴于儀器的觀測方式和當時的各種氣象條件，通常需要轉換到與觀測方式無關的垂直柱濃度（vertical column density，VCD）V，垂直柱濃度則表示了痕量氣體濃度c（z）沿垂直路徑通過大氣的積分濃度。

　　（2-10）

式中　dz——ds的垂直分量。

V僅依賴于痕量氣體濃度c隨高度z的分布，而不依賴于觀測方式和光在到達儀器前在大氣中通過的路徑。大氣質量因子的概念多年來已經用來解釋天頂散射光DOAS觀測，定義大氣質量因子（air mass factor，AMF）A為斜柱濃度S和垂直柱濃度V的比值：

　　（2-11）

式中　θ——太陽天頂角（solar zenith angle，SZA）；

α——望遠鏡仰角；

?——太陽方位和望遠鏡指向之間的相對方位角。

AMF依賴于大氣中的輻射傳輸，因此AMF受痕量氣體廓線、壓力、溫度、臭氧和氣溶膠廓線，以及云、表面反照率等這些因素共同影響。在最簡單的幾何近似下AMF能用公式A≈1/cos θ（對于散射在痕量氣體層下）或者A≈1/sinα（對散射在痕量氣體層上）描述，但這忽略了多次散射等各種重要因素。為了精確計算AMF，特別像米散射、地表反照率、痕量氣體廓線等這樣的因素的影響只有通過輻射傳輸計算來量化。

以車載被動DOAS系統(tǒng)為例，車載被動DOAS實驗裝置由單透鏡望遠鏡、小型紫外CCD（電荷耦合器件）光譜儀、GPS（全球定位系統(tǒng)）接收機、計算機四個主要部分組成。與固定測量不同，車載裝置配備了GPS接收機，通過RS232串口實現與計算機的通信，提供精確的地理位置信息、車速和航向。同時系統(tǒng)采用12V蓄電池供電，保證可以不間斷測量。工作過程描述如下：望遠鏡固定在汽車頂部支架上垂直指向天空接收天頂方向散射的太陽光，汽車在選定的污染源附近按照一定方式沿著公路行駛，和天頂散射光DOAS工作過程一樣通過軟件采集光譜信號并用計算機進行光譜解析，同時采集軟件也從GPS接收機的報文中記錄下了采集當前光譜時對應的經緯度、車速和航向信息。同時軟件中柱濃度反演部分根據事先設定好的FRS參考光譜、痕量氣體吸收界面和反演波段等計算對應痕量氣體（如SO₂）的垂直柱濃度，在完成一次測量后將風速、風向等參數代入軟件中的排放通量計算部分，即可獲取該污染源當前某種污染氣體的排放通量。