1.1　研究背景

土壤是自然環境重要的組成部分，是人類賴以生存的、最重要的可再生自然資源和永恒的生產資料，土壤環境質量對人類生命健康與安全和整個社會的穩定與發展具有戰略性意義。我國的土壤污染與防治的情況不容樂觀，重金屬污染土壤、農藥化肥的不合理使用導致污染土壤的面積超過千萬公頃，這不僅直接關系到農產品的安全和質量問題，而且嚴重阻礙了社會可持續發展。因此，土壤迫切需要保護，進行土壤污染防治與修復已經成為全球范圍內許多國家共同關注的問題，是政治、商業和學術領域討論的熱點。

氧化還原反應是陸地生態系統中普遍存在的且重要的化學或生物化學反應（Fiedler et al.，2007），其本質是通過電子轉移來實現的。微生物胞外電子傳遞過程是新發現的新型微生物厭氧能量代謝方式，它作為一種獨特的氧化還原過程，在污染物原位修復、污水處理以及清潔生物能源提取方面已經逐漸呈現出不可替代的優越性和重要的應用前景（Jiang et al.，2009；Marsili et al.，2008；Rosenbaum et al.，2012；White et al.，2013；Kappler et al.，2014），因此近幾年來受到科學界的廣泛關注。

腐殖質（humic substances，HS）是一類具有氧化還原性質的天然有機化合物，它在土壤中具有廣泛的分布。在還原條件下，溶解性腐殖質既可作為電子受體，接受從微生物傳遞出的電子（Lovley et al.，1996），同時還原后的腐殖質又可作為電子供體，將電子傳遞給鐵氧化物等礦物（Piepenbrock et al.，2014），而且其在接受電子或供給電子的過程中具有一定的可逆性，從而使其在許多生物地球化學的氧化還原過程中可以充當胞外電子穿梭體的角色，這在很大程度上會對具備有氧化還原活性的有機污染物和無機污染物的氧化還原動力學與降解途徑產生重要影響（Borch et al.，2005；Fulda et al.，2013；Maurer et al.，2012，2013；Lovley et al.，2000）。由此可見，研究土壤腐殖質的電子轉移能力不僅可以為我們深入認識土壤污染物的轉化與積累機制提供一定的理論依據，而且在土壤污染修復方面具有重要的實踐意義。

盡管目前對土壤腐殖質的電子轉移規律及其對污染物降解轉化的影響研究已經取得了很大進展，但我們仍然面臨著許多重大挑戰。

①目前大部分的研究成果都是基于提取純化后的、溶解性的腐殖質得出的，而關于土壤原位固相腐殖質電子轉移能力的研究卻鮮有報道。實際上，土壤提取純化后的溶解性腐殖質并不能等同于土壤原位固相腐殖質，因為土壤原位固相腐殖質的許多理化特性和所處的微環境是提取純化后的溶解性腐殖質所沒有的（Kelleher and Simpson，2006；Lehmann et al.，2008；Schmidt et al.，2011）。

②土壤是一個開放的體系，土壤腐殖質處于不斷更新之中，這對于土壤整體而言，它有持續的電子穿梭體功能，但對于土壤腐殖質本身而言，間歇性缺氧-曝氣的土壤環境會對腐殖質的末端電子穿梭功能產生競爭性的促進或抑制作用（Klüpfel et al.，2014），使得土壤環境中腐殖質電子穿梭體功能并非是持續恒定的，而是有一定的“壽命”的，因此土壤腐殖質電子穿梭體功能的持續能力也是一個有待進一步研究的重要問題。

③人類活動導致的氣候變暖以及土地利用變化是當前存在的重要環境問題，它們可以直接地或間接地對土壤腐殖質的形成、分子結構、理化性質以及與礦物的相互作用產生重大影響（Han et al.，2011；Becerra-Castro et al.，2015），這在一定程度上會進一步造成土壤腐殖質的電子轉移能力發生相應變化。

然而，目前關于氣候變暖和土地利用變化究竟是如何影響土壤腐殖質的電子轉移能力還不清楚。顯而易見，弄清這種影響機理對于在氣候變暖和土地利用變化背景下如何更好管理土壤和維持土壤健康具有重要指導意義。