第2章　基于超快激光泵浦的強(qiáng)場(chǎng)THz波產(chǎn)生

在過去的幾十年中，THz相關(guān)技術(shù)經(jīng)歷了快速發(fā)展，開始從實(shí)驗(yàn)室研究轉(zhuǎn)向?qū)嶋H應(yīng)用。然而，阻礙其發(fā)展的關(guān)鍵因素之一是缺乏THz強(qiáng)源。THz強(qiáng)源的缺乏導(dǎo)致THz非線性效應(yīng)的研究進(jìn)展緩慢，許多新材料中蘊(yùn)含的新奇量子物態(tài)未能被揭示，采用強(qiáng)場(chǎng)THz波加速和操控電子的能力不夠，生物醫(yī)學(xué)效應(yīng)信號(hào)也時(shí)常淹沒在噪聲里。因此，研究如何產(chǎn)生強(qiáng)場(chǎng)THz波對(duì)于研究THz波與物質(zhì)的相互作用并基于此研發(fā)相關(guān)的高速器件和應(yīng)用系統(tǒng)至關(guān)重要。

理想的THz源應(yīng)該具備以下特點(diǎn)。第一，THz源的強(qiáng)度足夠高。THz源和其他光源一樣可以分成兩類：一類是連續(xù)波源，追求高平均功率；另一類是脈沖源，追求高能量、高峰值功率和高峰值場(chǎng)強(qiáng)，這樣可以實(shí)現(xiàn)多種應(yīng)用。第二，THz源的脈沖時(shí)間足夠短，利用皮秒量級(jí)的THz源可以激發(fā)一些超快動(dòng)力學(xué)過程或者進(jìn)行一些時(shí)間分辨的探測(cè)工作。第三，THz源的頻譜足夠?qū)?，能夠覆蓋比較大的頻率范圍，如從1THz到幾THz甚至更寬，不同實(shí)驗(yàn)體系均能找到對(duì)應(yīng)的共振頻率。

想要獲得同時(shí)具備上述特點(diǎn)的THz源無疑是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。THz源的實(shí)現(xiàn)手段主要有兩種，即電學(xué)和光學(xué)激勵(lì)。進(jìn)一步可細(xì)分為真空電子學(xué)技術(shù)、半導(dǎo)體技術(shù)、超快光學(xué)技術(shù)等。圖2-1展示了當(dāng)前常用的幾種高性能THz源，包括正處于實(shí)驗(yàn)室研究階段的THz源和已經(jīng)在產(chǎn)業(yè)界應(yīng)用的THz源。

圖2-1　高性能THz源

注：QCL為Quantum Cascade Laser，量子級(jí)聯(lián)激光器。

真空電子學(xué)技術(shù)主要利用傳統(tǒng)加速器（環(huán)形加速器和直線加速器等）來產(chǎn)生高能電子束，電子束的能量可以達(dá)到MeV量級(jí)甚至GeV量級(jí)，再通過渡越輻射、同步輻射、自由電子激光等方式產(chǎn)生THz波。此前，有實(shí)驗(yàn)表明利用渡越輻射可實(shí)現(xiàn)600μJ的THz波能量輸出。這種方式下的THz源體積較大，成本較高，同時(shí)也存在一些技術(shù)上的挑戰(zhàn)。THz頻段在時(shí)間上對(duì)應(yīng)皮秒量級(jí)的超快過程，如果使用傳統(tǒng)加速器產(chǎn)生一個(gè)皮秒量級(jí)的超快電子束，其加速電場(chǎng)強(qiáng)度要足夠大才能得到足夠高的輻射強(qiáng)度。但是，當(dāng)電場(chǎng)強(qiáng)度增大后，短時(shí)間內(nèi)電子聚集成團(tuán)，電子與電子之間開始相互排斥，電子脈沖寬度變寬。由此，超短電子束的形成與強(qiáng)加速電場(chǎng)之間存在矛盾，這對(duì)THz源的發(fā)展來說是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

基于真空電子學(xué)的THz源具有體積小、平均功率高等特點(diǎn)，目前市面上已有大量正在銷售的產(chǎn)品。基于半導(dǎo)體量子阱材料的THz量子級(jí)聯(lián)激光器由米粒大小的芯片和雞蛋大小的液氮冷卻腔構(gòu)成，已經(jīng)能夠在近室溫條件下工作，逐步從實(shí)驗(yàn)室研發(fā)階段向產(chǎn)業(yè)化邁進(jìn)。除此之外，利用電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)納米縫中的空氣等離子體實(shí)現(xiàn)隧穿效應(yīng)的過程能夠獲得具有幾百毫瓦輸出功率的THz波，并能完全通過電子學(xué)技術(shù)獲得皮秒量級(jí)電學(xué)開關(guān)。這種基于真空電子學(xué)的THz源還能被制備在柔性襯底上，奠定了未來實(shí)現(xiàn)高頻可穿戴THz芯片的強(qiáng)源基礎(chǔ)。

一種較為廣泛的利用光學(xué)激勵(lì)手段產(chǎn)生強(qiáng)場(chǎng)THz波的方法是利用飛秒激光與鈮酸鋰（LiNbO3）晶體相互作用，通過傾斜波前技術(shù)獲得強(qiáng)場(chǎng)THz波。飛秒激光驅(qū)動(dòng)鈮酸鋰晶體在內(nèi)部產(chǎn)生THz波時(shí)，由于飛秒激光和THz波在鈮酸鋰晶體內(nèi)部的折射率不同，傳播速度不同，二者的相位并不匹配。相位匹配對(duì)產(chǎn)生強(qiáng)場(chǎng)THz波來說至關(guān)重要，因此，Hebling教授提出傾斜波前技術(shù)，使得鈮酸鋰晶體內(nèi)的飛秒激光與THz波的相位相匹配，從而產(chǎn)生強(qiáng)場(chǎng)THz波。實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)獲得毫焦量級(jí)甚至數(shù)十毫焦量級(jí)的強(qiáng)場(chǎng)THz波，脈沖輸出能量很高。但該方法也存在一些缺點(diǎn)：一是鈮酸鋰晶體具有損傷閾值，無法承受非常強(qiáng)的飛秒激光；二是鈮酸鋰晶體自身對(duì)THz波有吸收作用，會(huì)降低輸出的THz波的能量。因此利用該方法產(chǎn)生的THz波一般位于低頻段（0.1～2THz）。近年來出現(xiàn)了一種研究熱度較高的自旋電子學(xué)THz源，產(chǎn)生的THz波的頻譜很寬。具體實(shí)現(xiàn)方法是利用飛秒激光驅(qū)動(dòng)兩層或者三層納米厚度的鐵磁及非鐵磁異質(zhì)結(jié)薄膜，通過激發(fā)自旋極化超快電流向面內(nèi)電荷流轉(zhuǎn)化，獲得超寬帶強(qiáng)場(chǎng)THz波。總之，利用光學(xué)激勵(lì)手段產(chǎn)生強(qiáng)場(chǎng)THz波的方法具有極大的發(fā)展?jié)摿Α?/p>

為了進(jìn)一步獲得能量更高的THz源，既可以把現(xiàn)有的方案（光學(xué)傾斜波前技術(shù)方案）進(jìn)行優(yōu)化，也可以探索新的技術(shù)途徑。在優(yōu)化方面，我們團(tuán)隊(duì)在傾斜波前技術(shù)方案基礎(chǔ)上進(jìn)行了一些嘗試，提出了協(xié)同補(bǔ)償優(yōu)化方案，包括擴(kuò)大光校正尺寸以降低單位面積的泵浦強(qiáng)度，使用柱透鏡進(jìn)行成像，優(yōu)化脈沖啁啾，對(duì)光譜進(jìn)行剪切等，從而提高THz波的產(chǎn)生效率，得到了圖2-2所示的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。該圖為THz波的產(chǎn)生效率和THz波能量隨泵浦強(qiáng)度的變化，可以看到隨著泵浦強(qiáng)度的增加，THz波能量逐漸增大，THz波的產(chǎn)生效率逐漸提高，直至飽和。當(dāng)泵浦強(qiáng)度為25mJ/cm2時(shí)，THz波能量最大可以達(dá)到1.4mJ。此外，還可以基于超快超強(qiáng)激光和等離子體的相互作用獲取更強(qiáng)THz源。

圖2-2　THz波的產(chǎn)生效率和THz波能量隨泵浦強(qiáng)度的變化

輻射技術(shù)上的重要進(jìn)展直接加速了THz技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用進(jìn)程，但THz材料、器件、系統(tǒng)方面的研究亟須進(jìn)一步發(fā)展，以填補(bǔ)THz非線性光學(xué)、極端THz科學(xué)與應(yīng)用的研究空白。

除了利用加速器產(chǎn)生相對(duì)論電子束，基于超快激光與非線性晶體或者半導(dǎo)體等材料的相互作用，通過光學(xué)方法產(chǎn)生臺(tái)面化THz源的研究也取得了重要進(jìn)展。如圖2-3所示，根據(jù)泵浦材料（固體、液體、氣體/等離子體）的不同，此類THz源主要分為固體源、液體源、氣體源和等離子體源，后三者均與激光誘導(dǎo)等離子體密切相關(guān)。固體源包括非線性晶體、大孔徑光導(dǎo)天線以及近年出現(xiàn)的強(qiáng)場(chǎng)自旋THz發(fā)射器等，其中具有代表性的是光導(dǎo)天線和非線性晶體方案。

圖2-3　不同泵浦材料產(chǎn)生THz源示意

光導(dǎo)天線利用激光泵浦光導(dǎo)材料產(chǎn)生光生載流子，在偏置電場(chǎng)作用下，載流子形成瞬態(tài)電流輻射THz波。但是，光導(dǎo)材料有限的擊穿電壓和載流子壽命限制了THz波的強(qiáng)度。隨著微納加工技術(shù)的發(fā)展，近年來出現(xiàn)了一種“金屬-半導(dǎo)體-金屬”插指型結(jié)構(gòu)的新型光電導(dǎo)THz發(fā)射器。它與針尖、納米狹縫或諧振環(huán)等器件結(jié)合，可實(shí)現(xiàn)THz局域場(chǎng)增強(qiáng)。Ropagnol等人利用ZnSe插指型大尺寸光導(dǎo)天線，在實(shí)驗(yàn)中獲得了脈沖能量達(dá)3.6μJ、峰值電場(chǎng)強(qiáng)度達(dá)143kV/cm的THz波。

目前，超短超強(qiáng)激光的峰值功率已經(jīng)提升到了太瓦（TW，1012 W）甚至拍瓦（PW，1015W）量級(jí)，相應(yīng)的峰值聚焦光強(qiáng)已經(jīng)遠(yuǎn)超1018W/cm2，進(jìn)入了相對(duì)論甚至極端相對(duì)論光強(qiáng)水平。利用超短超強(qiáng)激光和等離子體的相互作用已經(jīng)成功催生或帶動(dòng)了激光聚變新方案、新型粒子加速和超快X射線輻射等的研究。利用相對(duì)論強(qiáng)激光與等離子體的相互作用同樣可以獲得強(qiáng)場(chǎng)THz波，從而推動(dòng)非線性THz科學(xué)的發(fā)展。